Salinan Terjemahan Jurnal Kiman Gravimetri.docx

The Malaysia Journal of Analytical Sciences, Vol 16 No 3 (2012): 235 - 240

KARAKTERISASI DAN ANALISIS GRAVIMETRIK TERHADAP KUARTZ TERKECUALI DALAM PERUBAHAN ASH FLY ASH KE SODALITE (Pencirian dan Analisis Gravimetri Kuarza Terlarut dalam Pertukaran Abu Terbang Batu Arang ke Sodit) Mohd Hilmi Mohamed1, Hendrik Oktendy Lintang2, Zainab Ramli1* 1. Departemen Kimia, Fakultas Sains, 2. Institut Studi Ibnu Sina, Universiti Teknologi Malaysia, 81310 UTM Johor Bahru, Johor, Malaysia * Penulis yang sesuai: [email protected] Abstrak Abu layang batubara (CFA) adalah produk limbah yang dihasilkan dari pembangkit listrik dan berbahaya bagi lingkungan. Namun, komposisi tinggi silika dan alumina dalam CFA membuatnya berguna sebagai bahan baku dalam sintesis zeolit. Namun, keberadaan silika dalam bentuk kuarsa dalam CFA tidak memfasilitasi transformasi CFA menjadi zeolit pada 100oC dan tekanan autogen. Dalam penelitian ini, CFA dikonversi menjadi zeolit dalam berbagai konsentrasi NaOH dengan pemanasan gelombang mikro pada berbagai waktu pemanasan. Semua produk yang disintesis dikarakterisasi dengan difraksi sinar-X (XRD), dan analisis gravimetri. XRD telah menunjukkan bahwa sodalit yang cukup murni dalam nanosize telah terbentuk sejak 15 menit dan meningkat seiring waktu. Memperpanjang pemanasan hingga 45 menit telah mengurangi kandungan kuarsa menjadi sekitar 20%. Analisis gravimetrik yang dilakukan pada cairan reaksi menunjukkan bahwa silika terlarut berkurang dengan bertambahnya waktu pemanasan yang menunjukkan bahwa sebagian besar kuarsa terlarut digunakan untuk membentuk kerangka sodalit. Oleh karena itu, kuarsa CFA memang membantu dalam meningkatkan kristalinitas sodalit yang terbentuk setelah memperpanjang pemanasan. Kata kunci: Abu layang batu bara, Sodalit, Kuarsa terlarut, Analisis gravimetri. Abstrak Abu terbang batu arang (CFA) menerima buangan yang dihasilkan dari stesen janakuasa elektrik dan ia digunakan untuk persekitaran. Bagaimana pun, komposisi silika dan alumina yang tinggi dalam CFA membuat ia berguna sebagai bahan baku dalam sintesis zeolit. Silika dalam bentuk kuarza dalam CFA tidak membantu mentransformasikan CFA ke zeolit pada 100oC dan tekanan outogen. Dalam kajian ini, CFA bertukar ke zeolit dalam pelbagai kepekatan larutan NaOH melalui mikrogelombang pada pelbagai masa pemanasan. Semua produk dicirikan melalui pembelauan sinar-X (XRD) dan analisis gravimetri. XRD telah menunjukkan sodalit yang agak tulin dalam saiz nano telah diperoleh seawal 15 minit dan mencapai kehabluran maksimum dalam 30 minit. Pemanasan selama 45 menit telah menurunkan cadangan kuarza ke 20%. Analisis gravimetri ke atas seperti mengikuti balas menunjukkan

kuarza CFA membantu dalam meningkatkan kehabluran sodalit yang terbentuk selepas kenaikan yang panjang. Kata kunci: Abu terbang batu arang, Sodalit, Kuarza terlarut, Analisis gravimetri Pendahuluan Produksi produk samping pembakaran batubara diperkirakan sekitar 600 juta ton di seluruh dunia [1]. Sebagian besar dari bagian produksi ini adalah abu batubara (CFA). Partikel fly ash juga dianggap sangat mencemari karena adanya unsur jejak beracun yang mengembun dari gas buang. Industri semen menggunakan CFA sebagai bahan baku untuk produksi beton [2]. Selain itu, juga digunakan sebagai bahan daur ulang untuk pertanian dan teknik [2]. CFA terutama mengandung silika (60-65%), dan alumina (25-30%) dan Fe2O3 (6-15%) [3] selain jejak logam oksida lainnya. Karena mengandung silika dan alumina adalah dua bahan paling penting membuat fly ash bahan awal yang cocok untuk sintesis zeolit [4]. Querol et. Al. [2,3] telah melaporkan proses sintesis perbaikan zeolit menggunakan CFA sebagai prekursor dengan menerapkan sintesis e microwave. Penerapan pemanasan gelombang mikro [5] alih-alih pemanasan hidrotermal konvensional untuk sintesis zeolit, telah membuka peluang baru dalam proses sintesis dalam hal waktu kristalisasi singkat yang diperlukan. Sintesis dan hasil zeolit yang diperoleh dari microwave dan sintesis konvensional sangat mirip, tetapi waktu aktivasi berkurang secara drastis dengan menggunakan microwave [4]. Silika dalam CFA adalah dalam bentuk kuarsa, yang merupakan bentuk kristal silika yang paling stabil. Dengan menggunakan CFA sebagai prekursor untuk sintesis zeolit, kesulitan melarutkan kuarsa menjadi ion silikat menghambatnya menjadi penting untuk sintesis zeolit. Untuk melarutkan kwarsa, pemanasan berbantuan gelombang mikro telah diterapkan untuk mengurangi waktu yang dibutuhkan kuarsa untuk larut. Makalah ini melaporkan penggunaan pemanasan berbantuan gelombang mikro untuk konversi CFA menjadi fase zeolit murni. Transformasi kuarsa menjadi zeolit dimonitor oleh XRD dan analisis gravimetri dari silika terlarut dalam campuran reaksi setelah sintesis. Bahan dan Metode Bahan Bahan fly ash batubara diperoleh dari pembangkit listrik Kapar yang berlokasi di Klang, Selangor. Komposisi CFA tercantum dalam Tabel 1. Sumber alkali yang digunakan adalah NaOH (Merck, 98% b / b) sedangkan asam sulfat (Qrec, 98% b / b) digunakan dalam analisis gravimetri silika.

Sintesis Zeolit dari Abu Lalat Batu Bara, abu abu dikalsinasi pada 550 o C suhu selama 12 jam sebelum menjalani proses sintesis. Dalam percobaan, CFA (2,5 g) dicampur dengan larutan NaOH (100 mL, 3 M) dan campuran diaduk selama 2 jam. Setelah 2 jam, campuran dimasukkan ke dalam oven microwave (Samsung, daya: 850 Watt) selama 15, 30 dan 45 menit. Pada akhir setiap waktu pemanasan, sampel padat dipisahkan dari larutan minuman kerasnya dengan sentrifugasi (Kubota, 3.000 rpm) di mana larutan minuman keras dikumpulkan untuk analisis gravimetri dari silika terlarut, sedangkan padatan dicuci dengan air suling sampai pH dari 7 tercapai. Padatan yang diperoleh kemudian dikeringkan dalam oven untuk semalam untuk mendapatkan bubuk abu-abu keputihan. Karakterisasi Sampel XRD sampel dilakukan untuk menentukan kristalinitas produk yang terbentuk. XRD sampel direkam pada Bruker Advance D8 menggunakan difraktometer Siemens dengan radiasi Cu Kα (λ = 1,5418Å, 40kV). Bubuk itu disebarkan secara merata pada wadah sampel untuk membentuk lapisan tipis dengan permukaan halus. Sampel kemudian dipindai dalam skala 2θ (derajat) dari 5o sampai 50o dengan ukuran langkah 0,02o per detik. Spektrum inframerah diperoleh dengan spektrometer seri Perkin Elmer 1600 menggunakan teknik wafer KBr. Sampel padat ditumbuk bersama dengan KBr dalam perbandingan sampel dengan KBr 1: 100. Kemudian, bubuk halus ditekan di bawah tekanan 5 ton selama beberapa menit untuk mendapatkan palet transparan tipis. Spektrum direkam pada suhu kamar dengan4 cm-1 resolusi antara 4000 cm-1 - 400cm-1. Analisis Gravimetri dari Silika dalam Reaksi Liquor Larutan cairan yang diperoleh setelah dipisahkan dari produk padat dianalisis untuk silika terlarut. Cairan dititrasi dengan asam sulfat 1,5 M sampai pH 7 atau sedikit asam untuk memastikan pengendapan lengkap silika. Silika yang diperoleh diperoleh dengan menyaring, diikuti dengan pengeringan dalam oven selama 24 jam dan ditimbang. Silika ini adalah silika terlarut yang masih tersisa dalam campuran reaksi dan tidak digunakan untuk membentuk kristal zeolit. Hasil dan Diskusi Konversi gelombang mikro CFA ke zeolit menghasilkan sodalit sebagai fase zeolit utama dengan beberapa fase lainnya. Gambar 1 menunjukkan difraksi sinar-X sampel pada berbagai waktu pemanasan. Puncak difraksi diamati pada 2θ sekitar 16,40o, 29,40o, 33,24o, 35,27o dan 42,66o mirip dengan puncak referensi yang termasuk sodalite [9] dengan nilai-d 3,66, 3.04, 2.70, 2.54 dan 2.12. Kristal sodalite tampaknya terbentuk sedini 15 menit, bersama dengan zeolit A. Kehadiran puncak difraksi untuk kuarsa dengan intensitas terapresiasi menunjukkan bahwa sejumlah besar CFA masih belum dikonversi ke fase zeolit. Kristalinitas sodalit ditemukan meningkat dengan meningkatnya waktu pemanasan seperti yang ditunjukkan oleh peningkatan intensitas puncak sodalit dalam sampel yang dipanaskan selama 30 dan 45 menit, menunjukkan bahwa sodalit adalah fase zeolit yang lebih stabil dibandingkan dengan zeolit A. Ini adalah memang demikian karena zeolit A memiliki struktur yang lebih terbuka dibandingkan dengan kerangka padat sodalit yang membuat kerangka aluminosilikat zeolit A rentan untuk didispersikan kembali dalam media yang sangat alkali dari campuran reaksi. Fase kuarsa juga berkurang karena waktu pemanasan meningkat menunjukkan bahwa silika terlarut dari fase kuarsa mungkin telah digunakan dalam pertumbuhan kristal sodalit. Konsentrasi medium alkali

yang tinggi mendorong disolusi fasa kuarsa tetapi laju peningkatan disolusi kuarsa dibantu oleh pemanasan gelombang mikro. Persentase relatif dari fase dalam sampel pada berbagai waktu pemanasan dihitung berdasarkan intensitas puncak tertinggi dari setiap fase dalam sampel ditunjukkan pada Tabel 2.

Gambar 1. Pola XRD sintesis zeolit gelombang mikro dengan 3 M NaOH pada berbagai waktu pemanasan; (a) sebelum pemanasan (b) 15 menit, (c) 30 menit, (d) 45 menit, (e) XRD sodalit referensi [9]. Tabel 2. Persentase fase yang ada dalam setiap sampel dihitung berdasarkan hasil XRD

Tabel menunjukkan peningkatan persentase pembentukan sodalit di setiap sampel dengan meningkatnya waktu pemanasan, dengan lebih dari 50% sodalit dalam sampel diperoleh dari pemanasan selama 45 menit. Pada saat ini, lebih dari 70% kuarsa telah larut. Penurunan jumlah kuarsa yang signifikan seiring dengan meningkatnya waktu menunjukkan bahwa pemanasan gelombang mikro mampu melarutkan kuarsa yang stabil. Kemampuan pemanasan gelombang mikro dalam pembentukan zeolit cepat juga terbukti ketika fase sodalite diamati muncul sedini 15 menit waktu pemanasan. Hasil serupa dilaporkan oleh Querol et al. untuk sintesis Na-zeolit dari abu terbang batubara [2]. Gambar 2 menyajikan spektrum FTIR sampel yang diperoleh pada berbagai waktu pemanasan sementara Tabel 3 mencantumkan nilai band getaran IR. Pola pita getaran yang ditunjukkan untuk semua sampel adalah pola getaran tipikal untuk kerangka kerja sodalit. Puncak getaran terkait dengan peregangan asimetris terjadi pada 987 cm-1 dalam sampel SOD3-15MV, 990cm-1 pada SOD3-30MV dan 980 cm-1 pada SOD3-45MV. Dibandingkan dengan CFA sebelum sintesis di mana peregangan asimetris untuk SiO4 tetrahedraldi CFA pada 1091,16 cm-1, pita telah bergeser ke frekuensi yang lebih rendah dalam kerangka sodalit, menunjukkan bahwa Al

telah menggantikan beberapa Si dalam ikatan Si-O-Si untuk untuk ikatan Si-O-Al. Pergeseran band ke frekuensi yang lebih rendah disebabkan oleh ikatan Al-O yang lebih lama dibandingkan dengan ikatan Si-O. Fakta bahwa getaran peregangan asimetris untuk semua sampel yang disiapkan muncul pada ca 1000 cm-1 menunjukkan bahwa kerangka sodalit yang terbentuk mungkin memiliki Si / Al sama dengan 1. Getaran puncak pada ca 430 cm-1 ditugaskan untuk membuka pori-pori kerangka sodalite dimana intensitas puncak meningkat dengan waktu pemanasan, menunjukkan peningkatan kesempurnaan kristal yang terbentuk. Hasil serupa diperoleh oleh Wakihara dan Okubo pada sintesis hidrotermal nanosodalite [7]. Tabel 3. Penugasan FTIR pada pita getaran sampel yang dipanaskan pada berbagai waktu

Gambar 2. FTIR sampel yang diperoleh dengan sintesis microwave zeolit (a) 15 menit (b) 30 menit (c) 45 menit Analisis Gravimetri dari Silika dalam Reaksi Liquor Berat silika yang belum digunakan untuk membentuk fase zeolit pada akhir waktu sintesis ditentukan untuk memantau laju disolusi kuarsa dalam reaksi alkali sedang dan habis dari silika terlarut ini dalam format ion dari kerangka zeolit. Tabel 4 mencantumkan berat silika terlarut yang masih tertinggal dalam cairan setelah pemanasan akhir sintesis. Tabel 4. Hasil analisis gravimetri silika dalam cairan reaksi.

Penurunan signifikan jumlah kandungan silika dalam cairan reaksi membuktikan bahwa sebagian besar silika terlarut dari kuarsa telah digunakan dalam pembentukan kerangka zeolit karena waktu pemanasan meningkat. Ini karena silika amorf terlarut telah berubah menjadi bentuk zeolit yang lebih stabil dalam kondisi basa. Lebih lanjut, kebasaan dari larutan alkali memang membantu dalam konversi kuarsa menjadi bentuk zeolit yang lebih stabil. Grafik pada Gambar 3 menunjukkan hubungan sisa silika yang diperoleh dari analisis gravimetri, dengan persentase fase sodalit yang dibentuk berdasarkan hasil XRD. Laju disolusi kuarsa dalam 30 menit pertama lebih tinggi daripada pembentukan kristal sodalit. Ini adalah tahap di mana pembentukan nukleus zeolit dan proses redisolusi berlangsung sampai nukleus sodalit yang stabil terbentuk. Itu menjelaskan sejumlah besar silika terlarut yang masih ada dalam cairan reaksi sementara hanya sedikit persentase sodalit yang terbentuk. 15 menit berikutnya melibatkan pertumbuhan kristal di mana cepat habisnya penggunaan silika terjadi untuk pembentukan kristal sodalit yang hanya menyisakan sejumlah kecil silika terlarut yang tersisa pada akhir waktu pemanasan 45 menit. Peningkatan signifikan dari persentase sodalit yang terbentuk diamati pada waktu pemanasan ini.

Gambar 3. Hubungan silika terlarut yang tersisa dengan persentase pembentukan sodalit. Kesimpulan Zeolit dengan sodalit sebagai zeolit stabil utama telah berhasil dibentuk dari abu terbang batubara melalui metode pemanasan gelombang mikro. Lebih dari 60% dari sodalite telah terbentuk dalam medium NaOH dalam waktu kurang dari 1 jam. waktu pemanasan. Dengan pemanasan berbantuan gelombang mikro, kuarsa CFA telah dengan cepat larut dan mengubahnya menjadi fase sodalite yang lebih stabil. Studi ini telah menunjukkan pentingnya metode pemanasan gelombang mikro dalam mempersingkat waktu untuk transformasi CFA menjadi fase zeolit. Pengakuan Para penulis ingin mengucapkan terima kasih kepada Universiti Teknologi Malaysia di bawah Skema Hibah Jangka Pendek UTM, nomor voting 77340 untuk mendanai proyek ini.

Referensi