Pendahuluan Katalis secara umum didefinisikan sebagai bahan yang dapat mempercepat reaksi kimia menjadi produk. Logam transisi umumnya digunakan dalam reaksi katalitik. Dukungan digunakan untuk menyediakan area permukaan yang lebih besar untuk logam transisi sebagai fase aktif. Zeolit adalah padat berpori yang terdiri dari kerangka silika dan alumina yang dapat digunakan sebagai pendukung. Jenis zeolit didasarkan pada proses pembentukan yang terdiri dari zeolit sintetis dan zeolit alam. Zeolit alam umumnya ditemukan dalam campuran dengan jenis lain zeolit dan mineral amorf seperti feldspar, silika, tanah liat, oksida logam transisi, dan kontaminan organik1. Zeolit alam tidak dapat langsung digunakan sebagai katalis atau katalis pendukung karena bahan non-zeolit konten tinggi. Sejauh ini telah dilakukan upaya untuk memperoleh zeolit alam dengan zeolit kemurnian tinggi dan dapat digunakan sebagai katalis atau dukungan katalis logam 2-4. Tetapi penelitian semacam itu belum menghasilkan zeolit alami dengan kemurnian tinggi. Zeolit alam memiliki kandungan silika (SiO2) dan alumina (Al2O3) yang masih menyatu dan terikat secara kimiawi pada zeolit alam. Perlakuan zeolit alam termasuk penghancuran menggunakan HCl pada konsentrasi tinggi dan fusi dengan pelet NaOH untuk mendapatkan bebas silika dan alumina sebagai bahan baku untuk sintesis zeolit57. Silika dan alumina yang diperoleh dari fusi zeolit alam dapat digunakan untuk sintesis zeolit. Ukuran pori zeolit umumnya mikro yang akan membatasi aplikasinya dalam konversi katalitik dari hidrokarbon dengan molekul besar seperti minyak petroleum, trigliserida menjadi fraksi hidrokarbon rantai pendek. Bahan zeolit Mesoporou telah disintesis dan diperkenalkan oleh peneliti sebelumnya8-11. Sintesis zeolit mesopori dengan penambahan larutan NaOH telah dilakukan dan melaporkan bahwa penambahan larutan NaOH untuk menghasilkan ukuran mesopori zeolit tidak terlalu besar, tetapi ukuran pori yang besar diperoleh setelah penambahan NaOH dan diikuti oleh pembentukan reaksi hidrotermal. Sintesis zeolit mesopori dengan menambahkan larutan NaOH yang konsentrasinya bervariasi dan surfaktan (CTAB) konsentrasi dipertahankan serta diikuti oleh pembentukan dalam reaksi hidrotermal. Hasilnya menunjukkan bahwa proses NaOH, CTAB dan hidrotermal meningkatkan luas permukaan dan ukuran pori secara signifikan13. Beberapa penelitian telah dilakukan tentang cracking minyak sawit sebagai sumber hidrokarbon. Minyak sawit telah diolah sebelumnya untuk menghasilkan metil ester dari minyak sawit sebagai bahan baku dalam reaksi perengkahan katalitik dalam sistem reaktor unggun aliran-aliran dan katalis Ni / zeolit alam digunakan untuk menghasilkan fraksi bensin sebesar 18,35% pada 500 oC14. Konversi minyak sawit menggunakan Cr / zeolit alam menjadi produk cair adalah 82,05% yang dihasilkan dari rasio umpan / katalis 2/1 dengan persiapan awal pakan melalui reaksi esterifikasi. Konversi minyak sawit (crude oil of palm oil sebagai pakan) menggunakan katalis NiZo / zeolit alam, perengkahan serentak dan hidrogenasi minyak sawit dilakukan dalam reaktor batch fase cair dan hasil fraksi bensin adalah 11.93% 4. # Berdasarkan Presentasi di atas, penulis melakukan pemanfaatan zeolit alam termodifikasi sebagai pendukung untuk logam nikel yang digunakan sebagai katalis pada hidrocracking minyak kelapa menjadi fraksi bensin. Zeolit disintesis menggunakan silika dan alumina dari zeolit alam dengan perlakuan fusi. Proses hydrocracking dilakukan pada berbagai suhu 360, 415, 460 dan 500 oC. Hydrocracking minyak kelapa pada saat itu variasi suhu belum hasil studied.The dibahas dalam berikut bagian Experimental Bahan Zeolit alam diperoleh dari Klaten, Jawa Tengah, Indonesia. Bahan kimia yang digunakan adalah HCl 37%, pelet NaOH, AlCl3, piridin, kertas pH universal, Ni (Cl)2.6H2O) yang dibeli dari E.Merck, dan cetyltrimethyl ammonium bromide (Aldrich). N2 gas, O2 gas,H2 gasdan aquadest dibeli
dari Kimia Fisika Lab, Jurusan Kimia FMIPA UGM. Minyak kelapa dibeli dari pasar super di Yogyakarta. Instrumentasi Fourier Transform Infra Red (FTIR): Shimadzu Prestige 21, The X-Ray Diffraction (XRD): Shimadzu- 6000 XRD dan Scanning Electron Microscopy (SEM): JEOL JSM-6360LA. Penganalisis luas permukaan: NOVA1200 (QUANTACHROME). Gas Cromatography - Mass Spectrometer (GCMS): GS-2010 Shimadzu. Reaksi hidrorengkah dilakukan dalam reaktor unggun tetap aliran kontinyu. Prosedur Sintesis zeolit alam termodifikasi dan katalis zeolit alam Ni / modifikasi Natural Zeolite (NZ) digiling dan diayak (100 mesh). Zeolit (15 g) dirusak menggunakan 20 mL 9M HCl pada 100 oC diikuti dengan campuran refluks selama 6 jam. Zeolit disaring dan dicuci menggunakan aquadest deionisasi sampai kondisi netral, dikeringkan pada oven pada 120 oC selama 3 jam. Zeolit dilebur dengan pelet NaOH (NaOH / zeolit ratio = 1,2), kemudian dikalsinasi pada 500 oC. Zeolit (8 g) dicampur dengan 6M NaOH (3,5 mL), AlCl3 (0,8 g), CTAB (1,2 g) ) dan air suling ditambahkan ke pH yang disesuaikan 11,5 sambil diaduk selama 48 jam pada suhu kamar. Kemudian, sampel zeolit hidrotermal diobati pada 150 oC selama 24 jam. Zeolit yang disintesis kemudian dicuci menggunakan akuades sampai larutan mencapai pH 6, kemudian disaring diikuti dengan dikeringkan dan dikalsinasi pada 550 oC selama 6 jam. Zeolit yang disintesis dikarakterisasi dengan jenis mineral, luas permukaan, volume pori, dan diameter. Ni / zeolit alam yang dimodifikasi (Ni / MNZ) katalis dibuat dengan impregnasi basah2,16,17. Pembebanan logam nikel adalah 3,5% berat berdasarkan berat zeolit. The Ni (Cl) 2.6H2O prekursor 0,7085 g diselesaikan ke dalam 15 mL H2O, kemudian 5 g modifikasi zeolit alam (MNZ) sampel ditambahkan. Campuran kemudian diuapkan dan dikeringkan dalam oven pada 120 oC selama 3 jam. Sampel katalis dikalsinasi menggunakan N2 pada 550 ° C selama 3 jam, dioksidasi menggunakan O2 pada 500 ° C selama 2 jam, dan mengurangi menggunakan H2 pada 500 ° C selama 2 jam. Katalis dicirikan meliputi luas permukaan, volume pori, diameter menggunakan penganalisis luas permukaan, dan keasaman katalis ditentukan menggunakan uap piridin sebagai basa teradsorpsi kemudian dianalisis menggunakan FTIR. Jumlah situs asam Brönsted dan Lewis dihitung berdasarkan Persamaan Emeishidrokrakasi18,19 Prosesminyak kelapa menggunakan katalis Ni / MNZkatalis Uji aktivitasNi / MNZ dilakukan dalam reaktor unggun tetap aliran kontinyu di bawahreaksi kondisiminyak / katalis rasio 50, danH2 laju aliran gas25 mL / menit. Minyak kelapa dipanaskan dan dialirkan ke dalam reaktor katalis dan dipanaskan pada berbagai suhu 360, 415, 450 dan 500 oC. Hasil hidrorengkah dilewatkan dalam sistem colling dan fraksi produk cair organik dikumpulkan dan dianalisis menggunakan GC-MS. Konversi dihitung sebagai berikut: perhitungan.
Hasil dan Diskusi Karakteristik katalis MNZ dan Ni / MNZ Gambar 1a dan 1b dapat dilihat spektrum FTIR dari NZ dan MNZ dengan karakteristik berdasarkan nomor gelombang dari mineral zeolit20,21. Gbr.1a untuk NZ menunjukkan bahwa bilangan gelombang pada 3448.72, 2931.80, 2862.36, 1635.64, 1049.28, 794.67, 694.37, dan 462.92 cm-1 untuk ikatan Si-OH (silanol), vibrasi peregangan asimetris CH, getaran peregangan simetris dari CH , OH group membengkokkan getaran molekul air yang teradsorpsi, TO4 (Si-O dan Al- O adalah sidik jari zeolit), getaran peregangan simetris Si-O dan Al-O, getaran peregangan simetris Si-O dan Al-O , membengkokkan getaran Si-O dan Al-O masingmasing. Gbr.1b menunjukkan beberapa puncak MNZ yang dapat dinyatakan sebagai berikut: Pada nomor gelombang 3448.72, 2931.80, 2862.36, 1635.64, 1080.14, 789.96, 586.36 cm-1 dan 462.92 cm-1 untuk ikatan Si-OH (silanol), vibrasi peregangan asimetris CH, vibrasi peregangan simetris CH, vibrasi kelompok OH dari molekul air teradsorp, TO4 (Si-O dan Al-O adalah sidik jari zeolit), vibrasi
peregangan simetris Si-O dan Al-O , dering ganda, getaran lipatan Si-O dan Al-O masing-masing. Dari data dalam Fig.1a di nomor gelombang 3448.72 dan 1.049,28 cm-1 adalah ikatan Si-OH (silanol) dan area vibrasi simetris dari TO4. Sedangkan dari data di Fig.1b dalam bilangan gelombang 3448.72 dan 1080.14 cm-1 adalah ikatan Si-OH (silanol) dan area vibrasi simetris dari TO4. Antara NZ dan MNZ ada perbedaan ketajaman. NZ sebelum dimodifikasi terlihat puncak puncak melebar. Antara NZ dan MNZ ada perbedaan ketajaman. NZ sebelum dimodifikasi terlihat puncak puncak melebar. Di sisi lain setelah NZ dimodifikasi memiliki puncak yang lebih tajam. Hal ini menunjukkan bahwa telah terjadi peningkatan karakter zeolit. MNZ lebih homogen dibandingkan dengan NZ. Hasil XRD pada Gambar. 2a menunjukkan bahwa NZ terdiri dari berbagai mineral yang menunjukkan heterogenitas. Kotoran yang terkandung di NZ masih lebih tinggi. Kandungan mineral NZ dari Klaten berdasarkan 2Ө termasuk: mordenit, clinoptilolite dan quarzt, serta mineral amorf lainnya. Kandungan mineral yang dominan di NZ berdasarkan pada puncak yang kuat adalah mordenit berdasarkan pada 2Ө. Selanjutnya, berdasarkan 2Ө hasil difraktogram XRD dari MNZ yang disajikan dalam Fig.2b menunjukkan bahwa hasil zeolit alam termodifikasi yang terdiri dari puncak kristal lebih tajam dan lebih tinggi dan puncak tertinggi pada 2Ө = 27,99, d = 3,18. Mineral yang terkandung dalam MNZ adalah mordenit dan clinoptilolite. Mordenit adalah mineral dominan MNZ. Sintesis zeolit dari bahan baku yang silika dan aluminanya masih menyatu dan terikat secara kimia seperti zeolit alam, fly ash, abu vulkanik umumnya menghasilkan campuran zeolit22-25.